Geboren in Süd-Wales als Sohn norwegischer Eltern musste er schon früh zwei Schicksalsschläge verkraften, als 1920 seine Schweste im Alter von 7 an einer Blinddarmentzündung starb, im gleichen Jahr verstarb auch sein Vater an einer Lungenentzündung.

Als Teenager kam er nach England in die Schule, wo er sein Interesse an der Fotografie entdeckte. 

Nach der Schulzeit absolvierte er 1934 eine kaufmännische Ausbildung bei Shell und konnte für diese Firma auch Reisen machen, u.a. nach Kenia und Tansania.

Mit Ausbruch des 2. Weltkrieges ging Roald Dahl zur Roayal Air Force und erhielt in Nairobi eine Ausbildung als Pilot, später folgten weitere Flugstunden in Habbaniya bei Bagdad.
Sein erster Einsatz jedoch ging völlig schief, da er beim Hinflug zu seiner neuen Einheit falsche Koordinaten erhielt und im Niemandsland in der ägyptischen Wüste eine Notlandung machen musste. Dabei überschlug sich sein Flugzeug und er wurde mit Kopfverletzungen in ein Spital eingeliefert. Während acht Wochen war er mit Blindheit geschlagen.

Nach seiner Genesung setzte er seinen Einsatz als Pilot fort, ehe er 1942 nach Washington versetzt wurde, wo er nicht nur Assistant Air Attache war sondern auch für den britischen Geheimdienst arbeitete.

In dieser Zeit schrieb er seine erste Story mit dem Titel "Shot Down Over Libya", wo er sein Absturzerlebnis verarbeitete. Die Geschichte war nicht autobiographisch, da er in Realität aufgrund ausgehenden Benzins eine Notlandung machen musste und nicht abgeschossen wurde.

1943 ershien Roald Dahls erstes Kinderbuch "The Gremlins", worin er die Invasion von kleinen bösartigen Wesen erzählt.

Es dauerte jedoch bis 1961, ehe Roald Dahl erneut ein Kinderbuch verfasste, danach entstanden etliche weitere solcher Bücher, die ihn alsbald berühmt machten. Viele dieser Geschichten sind auch heute noch unvergessen und nicht wenige wurden auch verfilmt. 
Zu seinen Kinderbüchern gehören "James and the Giant Peach" (61), "Charlie and the Chocolate Factory" (64), "The Magic Finger" (66), "Fantastic Mr. Fox" (70), "Charlie and the Great Glass Elevator" (72), "Danny the Champion of the World" (75), "The Enormous Crocodile" (78), "The Twits" (80), "George's Marvellous Medicine" (81), "The BFG" (82), "The Witches" (83), "Matilda" (88), "The Giraffe, the Pelly and Me" (85), "Esio Trot" (90), "The Minpins" (91) und "The Vicar of Nibbleswicke" (92). Die letzten beiden Bücher wurden erst nach seinem Tod veröffentlicht.

Neben den Kinderbüchern wurde Roald Dahl vor allem für seine makabren Kurzgeschichten für Erwachsene äusserst populär. Die meisten Kurzgeschichten wurden in Magazinen wie "The New Yorker", "Playboy", "Harper's" und "Ladies' Home Journal" publiziert. Rund 60 Kurzgeschichten entstanden im Laufe seiner Karriere.

Zu seinen bekanntesten Kurzgeschichten zählen "Over To You: Ten Stories of Flyers and Flying" (46), "Someone Like You" (53), "Lamb to the Slaughter" (53), "The Landlady" (59), "Kiss Kiss" (60), "Claud's Dog" (64), "Twenty-Nine Kisses from Roald Dahl" (69), "Switch Bitch" (74), "The Wonderful Story of Henry Sugar and Six More" (77), "The Best of Roald Dahl" (78), "Tales of the Unexpected" (79), "More Tales of the Unexptected" (80), "Roald Dahl's Book of Ghost Stories" (83), "The Roald Dahl Omnibus" (86), "Two Fables" (86) und "Ah, Sweet Mystery of Life: The Country Stories of Roald Dahl" (89)

Nach seinem Tod erschienen noch die Bücher "The Collected Short Stories of Dahl" (91), "The Roald Dahl Treasury" (97), "The Great Automatic Grammatizator/The Umbrella Man and Other Stories" (97), "Skin and Other Stories" (00) und "Roald Dahl: Collected Stories" (06).

Ausserhalb der Kurzgeschichten schrieb Roald Dahl auch Bücher wie "The Mildenhall Treasure" (46), "Sometime Never: A Fable for Supermen" (48), "My Uncle Oswald" (79), "Boy - Tales of Childhood" (84), "Going Solo" (86) und "Measles, a Dangerous Illness" (88).
Ebenfalls erst nach seinem Tod veröffentlicht wurden "Memories with Food at Gipsy Hosue" (91), "Roald Dahl's Guide to Railway Safety" (91) und "My Year" (93).

In den 60er Jahren schrieb Roald Dahl auch Drehbücher und Geschichten für den Film. Eine seiner bekanntesten Arbeiten ist sicherlich die Kurzgeschichte "The Smoker/Man from the South", welche für die Serie "Alfred Hitchcock Presents" verfilmt wurde und natürlich seine Drehbücher basierend auf den Romanen von Ian Fleming wie die James-Bond-Verfilmung "You Only Live Twice" (67) und "Chitty Chitty Bang Bang" (68).
Weitere Drehbücher waren eine Episode der Serie "Way Out: William and Mary" (61), eine Episode der Serie "Late Night Horror: William and Mary" (68), "The Night Digger" (71) und "Willy Wonka & the Chocolate Factory" (71).

Roald Dahl war u.a. mit der Schauspielerin Patricia Neal verheiratet. Seine Tochter Tessa und seine Enkellin Sophie wurden ebenfalls Autorinnen.

Nach seinem Tod wurde die "Roald Dahl's Marvellous Children's Charity" gegründet, die sich für Neurologie, Hämatologie und gegen Analphabetismus einsetzt, Themen, denen sich Roald Dahl schon zu Lebzeiten zugewandt hatte.